Während der NS-Diktatur setzte Unsöld sich bei Stellenbesetzungen in Kiel dafür ein, dass diese nicht nach Parteibuch entschieden wurden. Das Entnazifizierungsverfahren stufte Unsöld als politisch unbelastet ein. Kurz darauf gehörte er selbst dem Entnazifizierungsausschuss der Universität Kiel an.